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    鈣鈦礦太陽能電池埋底界面鈍化研究取得進展
     
    2022-08-30 | 文章來源:聯合研究部        【 】【打印】【關閉

      實現光生載流子的快速輸運和物理空間高效分離是獲得高性能光伏器件的必要條件。這不僅需要載流子在光吸收層具有高遷移率和低復合率,其在光吸收層和電子/空穴傳輸層界面處的分離和后續輸運同樣對器件性能起到決定影響。經過近些年的快速發展,研究人員已研制出晶粒尺寸接近微米量級的高性能鹵化鉛鈣鈦礦多晶薄膜,光生載流子在這些薄膜中的有效擴散長度超過薄膜厚度,能夠以極低的復合率快速輸運。鈣鈦礦薄膜制備技術的進步帶來了器件性能大幅度提升,使得器件界面性質成為制約鈣鈦礦太陽能電池發展的主要因素。 

      對于正型結構鈣鈦礦太陽能電池,通過在鈣鈦礦薄膜表面構建二維/三維異質結構已被證實可以有效調控器件頂界面的能級結構,從而提高光生載流子的分離和后續輸運效率。而由于界面修飾材料極易被后續鈣鈦礦薄膜制備過程破壞,器件的埋底界面(下界面,即鈣鈦礦光吸收層/電子傳輸層界面)的鈍化修飾仍處于發展階段。 

      近期,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心的科研人員與國內外科研團隊合作,發展了一種重構器件埋底界面能級結構的方法。這種方法以自擴散摻雜工藝為基礎,能夠在鈍化器件埋底界面缺陷的同時,實現界面光生載流子的高效分離。研究成果于825日正式發表于《先進功能材料》(Advanced Functional Materials),題為“Robust Interfacial Modifier for Efficient Perovskite Solar Cells: Reconstruction of Energy Alignment at Buried Interface by Self-Diffusion of Dopants”。該研究成果已申請相關專利。 

      科研人員在鈣鈦礦薄膜與二氧化錫(SnO2)電子傳輸層的界面處引入一種氨基酸衍生物L-天門冬氨酸鉀(PL-A)來調控器件埋底界面的性質。研究發現,PL-A上的羧基(-COO-)能夠與SnO2相互作用,鈍化SnO2表面缺陷;同時,PL-A上的氨基(-NH2)與PbI2發生配位反應,鈍化鈣鈦礦薄膜的下表面缺陷(圖1)。在這些作用下,光生載流子在鈣鈦礦薄膜/電子傳輸層界面處的非輻射復合得以抑制。進一步分析發現,PL-A的鉀離子能夠擴散進入鈣鈦礦薄膜中,形成梯度摻雜(圖2a-f),從而優化界面處鈣鈦礦一側的能級結構(圖2g-h),促進載流子在薄膜內的傳輸。計算結果表明,界面處的PL-A形成取向分布(圖1e),所產生附加偶極能夠調控SnO2功函數,從而減小開路電壓(Voc)損失。在上述這些作用的協同優化下,器件的性能得以顯著提升。結合團隊前期在器件頂界面性能優化的研究基礎(Nano Energy 2021, 90, 106537),光電能量轉換效率最高可實現23.74%(圖3)。此外,這種界面修飾工藝在大面積器件制備中也展現出良好的性能提升效果。 

      金屬所國研中心博士研究生王立鵬為論文的第一作者,金屬所國研中心邱建航副研究員、華僑大學魏展畫教授、洛桑聯邦理工學院夏建興博士研究生和Nazeeruddin教授為論文的通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、遼寧省自然科學基金、沈陽材料科學國家研究中心等項目支持。 

      文獻鏈接:1、2

      圖1 PL-A處理SnO2薄膜的XPS圖譜:(a)Sn 3d精細譜、(b)未處理薄膜O 1s精細譜、(c)PL-A處理后薄膜O 1s精細譜,(d)PL-A處理前(藍線)后(紅線)SnO2薄膜和純相PL-A(黑線)的FTIR圖譜,(e)PL-A在SnO2(010)晶面上的分布示意圖,圖中粉色、黃色、淺粉色、淺藍色和藍色原子分別代表C、H、O、N和Sn原子。

      圖2 (a)PL-A處理前(參比樣品)和處理后(目標樣品)ITO/SnO2/Perovskite復合結構的陰離子縱向分布曲線,(b)PL-A處理前后ITO/SnO2/perovskite/Spiro-OMeTAD/Au器件中的陽離子縱向分布曲線,PL-A處理前后SnO2以及鈣鈦礦表面的電勢分布:(c)未處理SnO2薄膜、(d)PL-A處理后SnO2薄膜、(e)在未處理SnO2薄膜表面生長的鈣鈦礦薄膜、(f)在PL-A處理后SnO2薄膜表面生長的鈣鈦礦薄膜,PL-A處理前(g)和處理后(h)器件埋底界面能級結構示意圖。

      圖3 鈣鈦礦太陽能電池器件的結構示意圖(a)和SEM截面圖像(b),利用不同濃度PL-A處理的器件能量轉換效率統計結果(c)和最佳J-V曲線(d),PL-A處理前后最佳性能器件的IPCE曲線(e)、J-V曲線(f)、SPO曲線(g)和回滯因子HI統計結果(h)。

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